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Jun 23, 2023

Flexibler Akku

Wissenschaftliche Berichte Band 12,

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 12356 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

In dieser Arbeit soll ein auf Mikrocontrollern basierender Nahfeldkommunikation (NFC) mit geringem Stromverbrauch, der mit einer flexiblen abiotischen Glukose-Hybridbrennstoffzelle verbunden ist, als batterieloser Glukosesensor fungieren. Die abiotische Glukose-Brennstoffzelle wird durch Ablagerung von kolloidalem Platin (Co-Pt) im anodischen Bereich und einem Verbundwerkstoff aus Silberoxid-Nanopartikeln und mehrwandigen Kohlenstoffnanoröhren (Ag2O-MWCNTs) im kathodischen Bereich hergestellt. Das elektrochemische Verhalten wird mittels Cyclovoltammetrie und Chronoamperometrie charakterisiert. Diese Glucose-Hybrid-Brennstoffzelle erzeugte eine Leerlaufspannung von 0,46 V, eine Kurzschlussstromdichte von 0,444 mA/cm2 und eine maximale Leistungsdichte von 0,062 mW/cm2 bei 0,26 V in Gegenwart von 7 mM physiologischer Glucose. Nach der Geräteintegration der abiotischen Glukose-Hybridbrennstoffzelle mit dem NFC-Modul werden die Daten des Glukoseüberwachungssystems erfolgreich an eine Android-Anwendung zur Visualisierung auf der Benutzeroberfläche übertragen. Die Zellspannung korrelierte (r2 = 0,989) mit der Glukosekonzentration (bis zu 19 mM) mit einer Empfindlichkeit von 13,9 mV/mM·cm2.

Die kontinuierliche Glukoseüberwachung ist die wirksamste Strategie, um die Komplikationen zu reduzieren, die durch erhöhte Glukosespiegel im Körper entstehen können. Personen mit Diabetes müssen den Blutzuckerspiegel häufig mithilfe eines Fingerabdrucktests und/oder kontinuierlicher Blutzuckermessgeräte (CGMs) überprüfen. Ein idealer Sensor zur Überwachung des Glukosespiegels im Körper muss eine Langzeitstabilität aufweisen und vorübergehende Veränderungen des Glukosespiegels drahtlos an den Patienten oder das Pflegepersonal übermitteln. Elektrochemische Wandler haben in den letzten Jahrzehnten bei der Entwicklung glukosebasierter Biosensoren große Aufmerksamkeit erregt1,2,3. Elektrochemische Wandler wandeln chemische oder biologische Informationen wie die Analytkonzentration und die Gesamtzusammensetzung in ein nützliches elektrisches Signal um. Darüber hinaus bieten sie gegenüber anderen Techniken zahlreiche Vorteile, wie z. B. einfache Konstruktion und schnelle Reaktionszeit mit großer Nachweisgrenze, Selektivität und Empfindlichkeit4,5,6.

Die Empfindlichkeit elektrochemischer Biosensoren wird durch die leitfähigen Materialien, die bei der Gestaltung elektroaktiver Bereiche verwendet werden, erheblich erhöht, und Nanomaterialien wurden ausführlich als Sensormaterialien untersucht, um die Empfindlichkeit und den linearen Bereich elektrochemischer Biosensoren zu steigern7. Die meisten elektrochemischen Biosensoren sind für den Nachweis einer breiten Palette von Analyten konzipiert und bestehen im Allgemeinen aus einem Elektrodensensormaterial, das mit einem Bioerkennungselement oder Biorezeptor, wie Enzymen, Antikörpern oder Aptameren, modifiziert ist8, 9. Mehrwandige und einwandige Kohlenstoff-Nanoröhrchen6, 9, Halbleitermetalloxide7, 10, leitende Polymere11,12,13 und Graphen14 gehören zu den am häufigsten verwendeten Sensormaterialien. Die Anwendung von Nanopartikeln oder Nanostrukturen wie Platin, Gold und Silber erregt aufgrund ihrer außergewöhnlichen elektrochemischen Eigenschaften15, 16 weiterhin große Aufmerksamkeit, um den direkten und schnellen Elektronentransfer vom Biorezeptor zum Stromkollektor sowie die Effizienz des Biosensors zu verbessern das Fehlen von Mediatoren17, 18. Diese Materialien weisen ein hohes Volumen-zu-Oberflächen-Verhältnis und eine große Biokompatibilität auf und sind daher eine attraktive Alternative zu Biorezeptoren für die Entwicklung von Biosensoren für tragbare Gesundheitsüberwachungsgeräte1, 19,20,21.

Bei tragbaren Gesundheitsgeräten liegt der Schwerpunkt hauptsächlich auf der Geräteminiaturisierung und dem drahtlosen Betrieb (z. B. Bluetooth und Nahfeldkommunikation (NFC))22, 23. Obwohl das tragbare Gerät hauptsächlich Bluetooth-Technologie verwendet, können seine Größe und sein Gewicht die Tragbarkeit beeinträchtigen22. Ali et al. berichteten über die Entwicklung eines implantierten Glukoseüberwachungsgeräts mit Bluetooth Low Energy (BLE)24. Die Glukosedaten vom System werden über BLE an einen PDA (Smartphone oder iPad) übertragen, der die Daten im Textformat anzeigt. Diese Technologie hat einige Erfolge bei der Senkung des Stromverbrauchs einer externen Stromversorgungseinheit und der implantierten Einheit erzielt. In ähnlicher Weise wurde ein drahtloses Body-Area-Network-basiertes System zur Überwachung des Blutzuckerspiegels unter Verwendung eines Glukometers, eines Arduino Uno und eines Zigbee-Moduls konstruiert und eine Website verwendet, um eine Fernüberwachung des Glukosespiegels zu erreichen25. Aufgrund des hohen Stromverbrauchs des Arduino Uno-Boards und des Zigbee-Moduls ist das System jedoch nicht energieeffizient. Um dieser Einschränkung zu begegnen, haben andere einen externen Sender verwendet, um eine drahtlose Verbindung zum Glukosesensor herzustellen und ihn über Bluetooth-Funktionalität und Smartphone-Anwendung aufzuladen26. Darüber hinaus wurden NFC-basierte Geräte vorgeschlagen, um den Körperkomfort zu verbessern, da sie batterielos und drahtlos sind27, 28. Verschiedene NFC-basierte Anwendungen wurden demonstriert, darunter kolorimetrische Schweißerkennung26 und „hautähnliche“ Geräte zur Überwachung des Herzens Frequenzvariabilität (HRV)27, epidermales Ultraviolettdosimeter28, Pulsoximetrie29, intelligente Kontaktlinsen30 und drahtlose elektronische Tätowierung18.

In dieser Arbeit stellen wir ein gedrucktes, flexibles, batterieloses, drahtloses Glukoseüberwachungssystem vor, das aus einer abiotischen Glukose-Hybridbrennstoffzelle und einem batterielosen, drahtlosen Modul mit NFC-Technologie besteht. Die entwickelten anodischen und kathodischen Elektroden sind mit Co-Pt bzw. Ag2O-MWCNT-Komposit dekoriert. Die von der entwickelten abiotischen Hybridbrennstoffzelle erzeugte Spannung wird mit Glukose korreliert und dient als analoges Signal für die Datenübertragung vom NFC-Modul zu einer Handheld-Smartphone-Anwendung. Das Datenübertragungsmodul verwendet einen Low-Power-Mikrocontroller (MSP 430), der über ein Smartphone mit NFC-Antenne aktiviert wird und die jeweiligen momentanen Spannungsdaten von der abiotischen Hybridbrennstoffzelle empfängt. Eine entwickelte Smartphone-Anwendung wird eingesetzt, um die Daten zwischen dem NFC-Gerät und dem Smartphone zur Visualisierung durch den Endbenutzer zu kommunizieren, und die benötigte Energie für die Datenübertragung wird vom Smartphone bereitgestellt. Das hergestellte System kann als Hilfsmittel eingesetzt werden, um Patienten die Aufzeichnung und Überwachung des Glukosespiegels mit dem richtigen Zeitstempel und anderen Variablen zu ermöglichen und so die Krankheit besser zu bewältigen. Darüber hinaus kann die Smartphone-Anwendung den Komfort der tragbaren Gesundheitsversorgung verbessern, indem sie personalisierte Gesundheitsinformationen über mobile Geräte (z. B. Smartphones und Tablet-PCs) bereitstellt.

Abbildung 1 zeigt schematisch das Glukoseüberwachungssystem basierend auf der abiotischen Brennstoffzelle, dem NFC-Modul und der Smartphone-Anwendung. Das Elektrodensubstratmaterial wurde mit NGP-J-Goldtinte und einem Fujifilm Dimatix 2850 Materials Printer, der mit einer DMC-11610-Kartusche (10 pL Tropfengröße) ausgestattet war, nach der zuvor beschriebenen Methode auf bakterielle Nanozellulose auf einem Polyethylenterephthalat-Wafer gedruckt18. Kurz gesagt, die gedruckte Au-Anode und -Kathode wurden mit kolloidalem Platin (Co-Pt) bzw. mehrwandigen Kohlenstoffnanoröhren aus Silberoxid-Nanopartikeln (Ag2O-MWCNTs) modifiziert und mit Nafion beschichtet. Die elektrokatalytische Co-Pt-Anode gepaart mit der Silberoxid-Opferkathode spielt eine wichtige Rolle bei der Verwendung der Hybridbrennstoffzelle als Glukoseüberwachungsgerät, da die elektrische Spannung mit der Glukosekonzentration korreliert und somit als Glukosesensor fungiert16, 31. Die Oxidations-Reduktions-(Redox-)Reaktion der abiotischen Hybridbrennstoffzelle läuft wie folgt ab:

Eine schematische Darstellung des drahtlosen Glukoseüberwachungssystems, bestehend aus einer abiotischen Glukose-Hybridbrennstoffzelle, einem NFC-Modul und einer Smartphone-Anwendung. Die abiotische Glucose-Hybrid-Brennstoffzelle besteht aus kolloidalem Platin (Co-Pt) als Anode (a) und Silberoxid (Ag2O)-Nanopartikeln-Kohlenstoff-Nanoröhrchen (MWCNTs) als Kathode (b).

wobei das Ag2O dann durch Einwirkung von Luft/Sauerstoff bei Raumtemperatur langsam regeneriert werden kann18. Die zusammengebaute abiotische Glukose-Brennstoffzelle wurde zur drahtlosen Übertragung mit dem NFC-Modul (TI RF430FRL152H) verbunden.

Wie in Abb. 2A dargestellt, gliedert sich der Gerätebetrieb in zwei Teile: (1) die drahtlose Schnittstelle bestehend aus NFC-Chip und Spule für die drahtlose Kommunikation mit dem Smartphone und (2) die Schnittstelle der abiotischen Glukose-Hybrid-Brennstoffzelle mit dem NFC-Chip Liest das analoge Signal in 14-Bit-Sigma-Delta-ADC-Werte. Ein NFC-Lesegerät, beispielsweise ein Smartphone, wird in die Nähe des NFC-Moduls gebracht, um das Gerät mit Strom zu versorgen und die übertragenen Daten vom NFC-Modul zu erhalten. Hier wurde ein Widerstand (R1 = 100 kΩ) zum Anschluss des Brennstoffzellensystems gekoppelt und diente als Referenzwiderstand. Die Kondensatoren C1 (9 pF) und C2 (0,1 μF) dienten als Resonanzkondensator für die Resonanzfrequenzabstimmung des NFC-Systems bzw. als Entkopplungskondensator für die Rauschunterdrückung. Mit der vorangehenden Analog-Digital-Signalumwandlung im Low-Power-Mikrocontroller werden die erfassten Daten per HF-Feldkommunikation an das Smartphone übertragen und mithilfe eines benutzerdefinierten Algorithmus auf Basis der Glukosekalibrierungsdaten umgewandelt. Durch die Integration weiterer Merkmale wie Alter, Größe, Gewicht usw. wird eine Benutzeroberfläche entwickelt, um die zukünftige Verfolgung abrupter Veränderungen zu ermöglichen, die zu einer Schwere der Erkrankung führen könnten. Der Algorithmus wurde in JAVA unter Verwendung mehrerer Skripte entwickelt, um die Extraktion der zusätzlichen Funktionen für die Anzeige auf einem Smartphone zu ermöglichen. Die aktuelle Android-Anwendung konzentrierte sich auf die Erfassung von Echtzeitdaten, die Bereitstellung von Zeit- und Datumsstempeln sowie eine grafische Ansichtsoption zur Datenvisualisierung. Abbildung 2B zeigt das physikalische Erkennungssystem, das für tragbare Anwendungen auf die Haut aufgetragen wird.

(A) Schematische Darstellung des Glukoseüberwachungssystems, bestehend aus einer Glukose-Hybrid-Brennstoffzelle und einem NFC-basierten Funkmodul. Bildeinblendung: Versuchsaufbau. (B) Das auf die Haut aufgetragene physikalische Erkennungssystem.

Um die Reaktion auf Glukose mit der konstruierten abiotischen Glukose-Hybrid-Brennstoffzelle zu quantifizieren, wurde eine zyklische Voltammetrie (CV) für die Co-Pt-Anode mit einer Oberfläche von 1,178 cm2 in 0,1 M Phosphatpufferlösung (PBS), die 7 mM Glukose enthielt, unter verschiedenen Bedingungen durchgeführt Scanraten im Bereich von 20 bis 100 mV/s, um festzustellen, ob die elektrochemische Reaktion durch Diffusionskontrolle oder Oberflächenkontrolle dominiert wird (Abb. 3A). Es wurde ein Potentialfenster von −0,7 bis 0,8 V verwendet. Abbildung 3B zeigt, dass der entsprechende Oxidationsspitzenstrom mit zunehmender Abtastrate zunahm und linear mit der Quadratwurzel der Abtastrate korreliert und somit diffusionskontrolliert ist. Die nanostrukturierte Co-Pt-Au-Anode wies eine effektive Oberfläche auf, und die beobachtete diffusionskontrollierte Reaktion kann durch die Randles-Sevcik-Gleichung bestätigt werden, bei der Elektronen leicht zwischen der Elektrolytlösung und der Elektrodenoberfläche übertragen werden32. Die Elektrooxidation der Glucose wird durch den Elektronentransfer ermöglicht, der an der Gold-Co-Pt-Oberfläche in Gegenwart von Glucose stattfindet. Der resultierende Oxidationspeak zeigte eine höhere Stromdichte von etwa 1,435 mA/cm2 im Vergleich zur Stromdichte von 0,85 mA/cm2 in Abwesenheit von Glucose. Dies zeigt, dass Co-Pt eine katalytische Wirkung bei der direkten Oxidation von Glucose aufweist. Das Ag2O-MWCNT-Komposit wird als Elektronenakzeptor in der Hybridbrennstoffzelle verwendet, wie in Gleichung (1) dargestellt. (2). Ag2O wird an der Luft bei einem Anfangspotential von 0,231 V zu Ag reduziert. Darüber hinaus kann diese Ag2O-Opferkathode dann langsam regeneriert werden, indem sie Luft/Sauerstoff in PBS bei Raumtemperatur ausgesetzt wird. Mithilfe der linearen Sweep-Voltammetrie werden die Leistungsmerkmale der abiotischen Hybridbrennstoffzelle ermittelt. Es werden eine Leerlaufspannung von 0,46 V, eine Kurzschlussstromdichte von 0,444 mA/cm2 und eine maximale Leistungsdichte von 0,062 mW/cm2 bei 0,26 V in Gegenwart von 7 mM physiologischer Glucose erhalten, was auf einen erfolgreichen Elektronentransfer für die Co-Einheit hinweist. Pt- und Ag2O-MWCNTs-Elektroden.

(A) Charakterisierung der Co-Pt-Au-Anode durch zyklische Voltammetrie bei verschiedenen Scanraten in 0,1 M PBS mit 7 mM Glucose. (B) Entsprechende lineare Beziehung zwischen den anodischen Spitzenströmen und der Quadratwurzel der Abtastrate.

Die Chronoamperometrie der Co-Pt-Au-Anode wurde in 0,1 M Phosphatpuffer als Leitelektrolyt unter ständigem Rühren durchgeführt, gefolgt von der aufeinanderfolgenden Zugabe von Glucose bei einem angelegten Potential von –100 mV. Abbildung 4A zeigt die stufenförmigen Amperogramme bei sukzessiver Zugabe von Glucose. Nach Zugabe des Glucose-Aliquots stieg der Oxidationsstrom innerhalb von 3 s nahezu augenblicklich auf einen stationären Oxidationsstrom an. Die schnelle Reaktion des Sensors ist auf die katalytische Aktivität des Co-Pt zurückzuführen, bei dem Elektronen sofort vom Glucoseelektrolyten zur Elektrodenoberfläche transportiert werden33. Die Oxidationsströme nahmen mit steigender Glukosekonzentration zu. Abbildung 4B zeigt, dass die entsprechende Kalibrierungskurve bis zu 40 mM Glucose (r2 = 0,989) eine lineare Beziehung mit einer Empfindlichkeit von 0,795 mA/mM·cm2 aufweist. Konkurrierende und nicht konkurrierende Analyten liegen neben Glucose vor und werden leicht oxidiert. Die störenden Analyten in biologischen Flüssigkeiten sind mindestens zehnmal geringer als die von Glucose. Abbildung 5 zeigt die aktuelle Reaktionskurve bei Zugabe von Glucose (0,5 mM, 1 mM und 3 mM) und 1 mM konkurrierender und nicht konkurrierender Störanalyten (Harnsäure, Ascorbinsäure, Paracetamol, Galactose, Fructose und Maltose). eingeprägtes Potential von −0,1 V. Der Reaktionsstrom stieg stark an und erreichte einen stationären Zustand für Glukose. Die aktuellen Reaktionen auf Harnsäure, Ascorbinsäure, Paracetamol, Galaktose, Fruktose und Maltose erwiesen sich als unbedeutend5. Diese Ergebnisse deuten auf eine gute Selektivität des Co-Pt hin, was auf die Nafion-Beschichtung und die durch das Co-Pt ermöglichte Spezifität zurückzuführen ist.

(A) Chronoamperometrie von Co-Pt bei sukzessiver Zugabe von Glucose (angelegtes Potential: − 0,1 V) in 0,1 M PBS pH 7,4. (B) Entsprechende Kalibrierungskurve. Fehlerbalken: ± Standardabweichung von Dreifachmessungen.

Aktuelles (i) Reaktionsprofil störender Analyten an der Co-Pt-Anode nach Zugabe von 0,5 mM, 1 mM und 3 mM Glucose und 1 mM störender Analyten bei angelegtem Potential: − 0,1 V in 0,1 M PBS, pH 7,4.

Der TI RF430FRL152H nutzt eine NFC/RFID-Kommunikation, um Daten drahtlos über kurze Entfernungen von typischerweise 1 bis 5 cm34 zu übertragen. Der NFC ist ein passiver 13,56-MHz-RFID-Transponderchip, der eine ISO 15.693- und ISO 180.003-konforme RFID-Schnittstelle sowie einen programmierbaren 16-Bit-Mikrocontroller MSP430 mit 2 KB integriertem Ferroelektrischen Direktzugriffsspeicher (FRAM) und Sigma-Delta-Analog enthält. Schnittstellen für Digital-Wandler (ADC). Das NFC-Modul wurde implementiert, um die elektromagnetische Induktion zwischen zwei spulenartigen Induktoren zu untersuchen, wobei die induzierte Leistung durch Anpassen der Resonanzfrequenz der beiden Spulen im NFC-Gerät bzw. Lesegerät (z. B. Smartphone) maximiert wird35, 36. Höher Für eine stärkere magnetische Leistungsinduktion ist eine Induktivität erforderlich, die hauptsächlich durch die Anzahl der Windungen bestimmt wird37. Da eine höhere Windungszahl eine größere Abmessung erfordert, schließen sich Geräteminiaturisierung und hohe magnetische Leistung gegenseitig aus. Die verwendete Antenne hat 5 Windungen mit einem Abstand von 0,5 mm zwischen benachbarten Windungen. Darüber hinaus dient der NFC-Leser nicht nur als Stromquelle für das NFC-Gerät, sondern kann auch Daten von ihm lesen38, 39. In diesem Fall kann ein NFC-fähiges Smartphone das NFC-Gerät mit Strom versorgen40, 41. Die Elektroden des Abiotikums Die an das NFC-Modul angeschlossenen Glukose-Hybrid-Brennstoffzellen wurden in eine luftgesättigte Glukoselösung getaucht. Die Leistungsübertragung begann mit der Messung und die Zeit bis zum Empfang der übertragenen Daten betrug weniger als 2 s. Die von der abiotischen Glucose-Hybrid-Brennstoffzelle erzeugte Spannung wird durch das NFC-Modul übertragen, das dann das analoge Spannungssignal in ein digitales Signal für Niederspannungssignale von 0,0 bis 0,9 V umwandelt. Die integrierte Sigma-ADC-Umwandlung des gesammelten Signals erfolgt dann Die Daten werden über Hochfrequenzfeldkommunikation (RF) an ein Smartphone übertragen, damit der entwickelte Glukosekorrelationsalgorithmus den erkannten Glukosewert berechnen und melden kann. Diese Daten werden weiterverarbeitet, um ein Echtzeit-Reporting zu ermöglichen. Damit ermöglichte der NFC die drahtlose Messung der elektrochemischen abiotischen Glucose-Hybrid-Brennstoffzelle.

Das NFC-Gerät verfügt über einen integrierten, universellen, nichtflüchtigen FRAM-Speicher zur Speicherung von Programmcode oder Benutzerdaten wie Kalibrier- und Messdaten. Der integrierte 14-Bit-Sigma-Delta-ADC verfügt über ein analoges Frontend mit einem Verstärker mit programmierbarer Verstärkung, sodass das Eingangssignal nicht die Obergrenzen der Eingangsleistung erreicht. Der Sigma-Delta-Modulator scannt das analoge Eingangssignal und reduziert das Rauschen bei niedrigeren Frequenzen. In diesem Fall ermöglichte der eingebaute ADC eine hochauflösende Analog-Digital-Umwandlung der erfassten Sensorwerte mit einer Abtastfrequenz von bis zu 2 kHz. Als NFC-Lesegerät haben wir ein Google Pixel 3a-Smartphone verwendet, da es mit dem ISO/IEC 15693-Modul kompatibel ist und kontaktlose Kommunikation über das analoge Frontend35 unterstützt. Das Google Pixel 3a mit ISO/IEC 15693-Fähigkeit wurde für die Ausführung des Geräts konfiguriert und schaltet sich aus, wenn das Gerät die konfigurierte Anzahl von Sensorscans abschließt. Das NFC-Gerät kann durch erneutes Anlegen eines RF-Feldes neu gestartet werden.

Die von der abiotischen Glukose-Hybrid-Brennstoffzelle an den NFC-Schaltkreis gelieferte Spannung wird erfasst und drahtlos übertragen. Die empfangenen Daten werden im Rohformat gespeichert, das über die Modulatorausgänge geleitet wird, und zwar mit hoher Frequenz und 1-Bit-Ausgangsgeschwindigkeit38. Eine digitale Tiefpassfilterfunktion wird verwendet, um hochfrequentes Rauschen zu dämpfen, was zu einem hochauflösenden Signal von der abiotischen Glukose-Hybrid-Brennstoffzelle führt. Die Verarbeitung erfolgte mithilfe eines auf Android Studio basierenden Entwicklungstools, in dem ein benutzerdefinierter Algorithmus entwickelt wurde, um die gespeicherten Daten in die drei ADC-Eingänge zu kategorisieren, die auf dem MSP430-Mikrocontroller verfügbar sind. Der Mikrocontroller ist so codiert, dass er die analogen Spannungssignale der Brennstoffzelle als Reaktion auf die aufeinanderfolgende Zugabe von Glukose in mg/dl liest. Das am besten angepasste Regressionsliniendiagramm (Abb. 6) zeigt eine lineare Korrelation zwischen dem Wert der Brennstoffzellenspannung und dem Glukosespiegel (1–19 mM) mit dem Korrelationskoeffizienten r2 = 9893. Diese lineare Korrelation ermöglicht die Berechnung des Glukosespiegels über die lineare Gleichung: y = 13,885x + 211,18. Ergänzende Abbildung S1 zeigt ein Beispiel des Skripts, mit dem die digitalen Werte in die jeweiligen Glukosekonzentrationen umgewandelt werden. Die aufgezeichneten Daten werden zusammen mit dem Zeitstempel und den Benutzereingabeparametern in der Firebase-Echtzeitdatenbank gespeichert. Die Firebase-Datenbank ist ein NoSQL-basierter Cloud-Speicher, der den Zugriff auf die Daten über verschiedene Plattformen hinweg ermöglicht. Die Datenbank kann offline verwendet werden und um die Daten im Gerätespeicher zu erfassen und nach erneuter Verbindung mit dem Internet zu synchronisieren. Parameter wie Alter, Größe, Gewicht und Zeitstempel sind wichtige Parameter, die schließlich für ein besseres Diabetesmanagement im Hinblick auf das Risiko, die Ober- oder Untergrenze des glykämischen Bereichs zu erreichen, genutzt werden können.

Lineare Beziehung zwischen Glukose-Hybridbrennstoffzellenspannung und Glukose.

Die vom Mikrocontroller erfassten Messwerte werden zur Visualisierung an das Smartphone gesendet. Die Anwendung (.apk) mit dem Namen „Assemble“ wird erstellt und die Haupt-GUI der erstellten Anwendung ist in Abb. 7A mit den Benutzereingabeparametern und dem vom Glukoseüberwachungssystem erhaltenen Glukosewert dargestellt. Abbildung 7B zeigt einen Screenshot der Datenspeicherung in der Firebase-Cloud-Datenbank. Jedem Benutzer wird eine automatisch generierte Benutzer-ID zugewiesen und die Echtzeitmessung wird in der Datenbank aufgezeichnet, die unter der spezifischen Benutzer-ID gespeichert ist. Die an den NFC-Schaltkreis angeschlossene Glukose-Hybrid-Brennstoffzelle hält im Betrieb eine Ausgangsspannung zwischen 0,22 und 0,7 V aufrecht. Wir haben die Glukosekonzentrationsausgabe des Glukoseüberwachungssystems als Funktion der Zeit bei sukzessiver Zugabe von Glukose mithilfe der Smartphone-Anwendung aufgezeichnet und Abb. 7C zeigt die Stabilität der Reaktion des Systems in 0,1 M PBS über 17 Minuten. Die Reaktion des Glukoseüberwachungssystems bei sukzessiver Zugabe unterschiedlicher Glukosekonzentrationen (0,25–10 mM) blieb stabil, bis das nächste Aliquot nach dem 2-minütigen Zeitraum hinzugefügt wurde. Danach stieg die Leistung sofort an, gefolgt von einem allmählichen Rückgang nach etwa 30 s um ein Steady-State-Niveau zu erreichen. Das eingefügte Bild bietet einen Proof-of-Concept-Glukosenachweis. Dieses Ergebnis bestätigt, dass das drahtlose Glukoseüberwachungssystem für Glukoseüberwachungsanwendungen vielversprechend und wünschenswert ist.

(A) Smartphone-Schnittstelle für die Erfassung von Glukose und anderen unabhängigen Funktionen. (B) Firebase Realtime-Cloud-Datenbank. (C) Stabilitätsprofil des Glukoseüberwachungssystems bei steigender Glukosekonzentration [0,25–10 mM] in 0,1 M PBS, pH 7,4. Bild einfügen: Physikalisches Detektionssystem, ausgesetzt einer Standard-Glukoselösung (7 mM).

Beim Management von Glukose wurden Schwankungen des gesamten Nüchternglukosespiegels und des Glukosespiegels bei Diabetikern im Vergleich zu normoglykämischen oder prädiabetischen Personen beobachtet39. Die Begriffe „Hyperglykämie“ und „Hypoglykämie“ werden traditionell verwendet, um Glukosespiegel zu beschreiben, die bei der Behandlung von Typ-1- und Typ-2-Diabetes „zu hoch“ bzw. „zu niedrig“ sind40, 41. Dieses Szenario ist in der ergänzenden Abbildung S2 dargestellt. Dabei wird das Glukoseüberwachungssystem verschiedenen Glukosekonzentrationen ausgesetzt, die mithilfe eines Zufallszahlengenerators generiert werden, um glykämische Reaktionen nachzuahmen. Einige der Reaktionen waren ausreichend hoch und niedrig, um als Hyperglykämie oder Hypoglykämie charakterisiert zu werden. Für das Selbstmanagement der Glukose stellen die roten Linien die unteren und oberen Schwellenwerte dar, innerhalb derer die Glukoseschwankungen aufrechterhalten werden müssen. Anhaltende Schwankungen über oder unter diesen Schwellenwerten im Laufe der Zeit können zu einer Krankenhauseinweisung führen42. Diese Ergebnisse zeigen, dass das batterielose drahtlose Glukoseüberwachungssystem vorübergehende Veränderungen des Glukosespiegels erkennen und gewichts- und stressbezogene Parameter verfolgen kann, die sich auf den Blutzucker auswirken. Das entwickelte Glukoseüberwachungssystem hat das Potenzial, die Verantwortung des Benutzers bei der Selbstverwaltung des Glukosespiegels zu übernehmen und notwendige Änderungen des Lebensstils vorzunehmen, um die Pflege zu verbessern.

Zusammenfassend haben wir ein flexibles, batterieloses, drahtloses Glukoseüberwachungssystem entwickelt, das sich als Proof-of-Concept eignet und eine abiotische Glukose-Hybrid-Brennstoffzelle, ein NFC-Modul und eine Smartphone-Anwendung umfasst. Das Anwendungsframework beinhaltete ein personalisiertes Glukose-Tracking. Die Glucose-Hybrid-Brennstoffzelle erzeugte eine Leerlaufspannung von 0,46 V, eine Kurzschlussstromdichte von 0,444 mA/cm2 und eine maximale Leistungsdichte von 0,062 mW/cm2 bei 0,26 V in Gegenwart von 7 mM physiologischer Glucose. Für das Glukoseüberwachungssystem wurde ein linearer Bereich von 1–19 mM Glukose mit einer Empfindlichkeit von 13,9 mV/mM·cm2 beobachtet. Durch den Einsatz des NFC-Funkmoduls mit ADC-Umwandlungsfunktion konnte die Brennstoffzellenspannung als Reaktion auf Glukose erkannt und in einen digitalen Ausgang für eine Smartphone-Anwendung umgewandelt werden. Die Smartphone-Anwendung wurde entwickelt, um die vom Glukoseüberwachungssystem generierten Daten aufzuzeichnen und eine Echtzeitvisualisierung der gemessenen Daten bereitzustellen. Wir haben den erfolgreichen Betrieb des Glukoseüberwachungssystems demonstriert, um stabile Glukosewerte auszugeben und auf vorübergehende Änderungen des Glukosespiegels zu reagieren. Darüber hinaus würde ein systematisches Screening auf hohe glykämische Schwankungen die frühzeitige Identifizierung von Personen ermöglichen, bei denen das Risiko vermeidbarer Diabeteskomplikationen besteht. Die Vorbeugung von Diabetes-Komplikationen erhöht die Lebensqualität der Patienten und senkt gleichzeitig die finanzielle Belastung durch Gesundheitsausgaben. Zukünftige Arbeiten umfassen die Erstellung eines prädiktiven Softwarepakets für den klinischen Einsatz sowie die Erforschung des Systems in biologischen Flüssigkeiten.

Silbernitrat, Polyethylenglykol 3000 (PEG), Natriumhydroxid, D(+)-Glukose, einbasisches Kaliumphosphat, Natriumazid, Harnsäure, Ascorbinsäure, Paracetamol, Galaktose, Fruktose, Maltose und Nafion wurden von Sigma-Aldrich bezogen. Die Platinierungslösung wurde von YSI Inc. gekauft und NGP-J-Goldnanopartikeltinte wurde von Iwatani Corporation of America erworben. Das mehrwandige Kohlenstoff-Nanoröhrchen NINK-1000 wurde von Nanolab, Inc. bezogen. Die bakterielle Nanozellulose (BNC) wurde unter Verwendung einer zuvor beschriebenen Methode unter Verwendung einer Gluconacetobacter xylinus (ATCC 10245)-Kultur in Natriumhydrosulfit-Medium (HS-Medium)18 synthetisiert. Alle Lösungen wurden mit 18,2 MΩ-cm Milli-Q-Wasser hergestellt. Platin-Gegenelektrode, Ag/AgCl-Referenzelektrode und PalmSense4-Potentiostat wurden von BASI Inc. gekauft. Der integrierte RFID-Transponder-IC (IC) RF430FRL152H von Texas Instruments (TI) wurde von Digi Key Electronics gekauft und ein Google Pixel 3A diente als Smartphone-Gerät.

Alle elektrochemischen Messungen (zyklische Voltammetrie und Chronoamperometrie) wurden mit der elektrochemischen Workstation Palmsense4 durchgeführt. Die elektrochemische Zelle besteht aus einem herkömmlichen Drei-Elektroden-System, bei dem die mit Gold bedruckte modifizierte Elektrode als Arbeitselektrode, eine Ag/AgCl-Elektrode (3 M KCl) als Referenzelektrode und eine Platinelektrode als Gegenelektrode zur Charakterisierung der Elektrode verwendet wurden 0,1 M Kaliumphosphatpuffer (pH 7,4) mit verschiedenen Glukosekonzentrationen. Alle elektrochemischen Experimente wurden bei Raumtemperatur (25,0 ± 0,5 °C) unter Verwendung einer elektrochemischen Zelle durchgeführt.

Kurz gesagt, die gedruckte Au-Anode wurde durch galvanische Abscheidung von kolloidalem Platin (Co-Pt) unter Verwendung einer YSI-Platinierungslösung bei einem angelegten Potential von –225 mV gegenüber Ag/AgCl für 1500 s modifiziert. Die gedruckte Au-Kathode wurde mit Silberoxid-Nanopartikeln – mehrwandigen Kohlenstoff-Nanoröhrchen (Ag2O-MWCNTs) – modifiziert. Die Ag2O-Nanopartikel wurden aus einer Lösung von PEG und Silbernitrat bei 75 °C und pH 9,8 für 1 Stunde synthetisiert. Eine Lösung von MWCNTs wurde mittels Ultraschall mit den Ag2O-Nanopartikeln vermischt, um die auf der gedruckten Goldoberfläche abgeschiedenen Ag2O-MWCNTs zu erzeugen. Die nanostrukturierte gedruckte Au-Anode und -Kathode wurde mit Nafion beschichtet, um Anode und Kathode zu trennen, und wurde zur Erhöhung der Stabilität des Nanokomposits sowie zum selektiven Screening gegen störende Analyten eingesetzt. Die aufgebauten Elektroden werden zusammengebaut, indem die Bondpads mittels Kohlenstoffkleber an einen Wolframdraht geklebt werden, der dann mit Drahtkleber versiegelt wird. Die katalytische Effizienz der abiotischen Glucose-Hybrid-Brennstoffzelle wurde durch die nanostrukturierte Anode und Kathode verbessert. Die zusammengebaute abiotische Glukose-Brennstoffzelle wurde zur drahtlosen Übertragung mit dem NFC-Modul (TI RF430FRL152H) verbunden. Die Bildbeilage in Abbildung 2 zeigt den gesamten Versuchsaufbau. Die Studie am Körper wurde nach einem Protokoll durchgeführt, das vom Institutional Review Board (IRB) der Old Dominion University (IRB19065965) genehmigt wurde. Alle Experimente wurden gemäß den Richtlinien und Vorschriften durchgeführt. Alle Teilnehmer haben vor der Teilnahme die Studienbeschreibung gelesen und eine schriftliche Einverständniserklärung abgegeben. Darüber hinaus füllten die Teilnehmer einen Fragebogen zum Gesundheitsscreening aus, um sicherzustellen, dass keine Herz- oder Lungenerkrankungen oder andere Erkrankungen vorliegen, die ihre Fähigkeit, Sport zu treiben und ins Schwitzen zu geraten, beeinträchtigen könnten.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Die in diesem Artikel vorgestellte Forschung wurde durch die National Science Foundation Award #1921364 und #1925806 unterstützt.

Zentrum für Bioelektronik, Fakultät für Elektrotechnik und Informationstechnik, Old Dominion University, Norfolk, VA, 23528, USA

Saikat Banerjee & Gymama Slaughter

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SB und GS verfassten den Hauptmanuskripttext und SB führte die Experimente durch. Alle Autoren haben das Manuskript überprüft.

Korrespondenz mit Gymama Slaughter.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Banerjee, S., Slaughter, G. Flexibles, batterieloses, drahtloses Glukoseüberwachungssystem. Sci Rep 12, 12356 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-16714-1

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Eingegangen: 28. März 2022

Angenommen: 14. Juli 2022

Veröffentlicht: 19. Juli 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-16714-1

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