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Jul 03, 2023

Upcycling von CDs für flexible und dehnbare bioelektronische Anwendungen

Band Nature Communications

Nature Communications Band 13, Artikelnummer: 3727 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Elektroschrott ist aufgrund der kurzen Lebensdauer elektronischer Geräte ein globales Problem. Es gibt noch keine praktikablen Methoden, um das überschwemmte Entsorgungssystem durch eine Wiederverwendung der enormen Mengen an Elektroschrott zu entlasten. Inspiriert durch den Bedarf an nachhaltigen Lösungen führte diese Studie zu einem vielfältigen Ansatz zum Upcycling von CDs. Die einst allgegenwärtigen Platten können in dehnbare und flexible Biosensoren umgewandelt werden. Unsere Experimente und fortschrittlichen Prototypen zeigen, dass effektive, innovative Biosensoren zu geringen Kosten entwickelt werden können. Mit einem kostengünstigen, handwerklich hergestellten mechanischen Schneider können vorab festgelegte Muster auf das recycelte Metall geritzt werden – ein wesentlicher erster Schritt zur Herstellung dehnbarer, tragbarer Elektronikgeräte. Das aus den CDs gewonnene aktive Metall war inert, zytokompatibel und für lebenswichtige Biopotentialmessungen geeignet. Weitere Studien untersuchten die Widerstandsemission, die Temperaturerfassung, die Echtzeit-Metabolitenüberwachungsleistung und die durch Feuchtigkeit ausgelöste Vergänglichkeit des Materials. Dieser nachhaltige Ansatz für das Upcycling von Elektroschrott bietet einen vorteilhaften forschungsbasierten Abfallstrom, der keine hochmodernen Mikrofabrikationsanlagen, teuren Materialien und hochkarätigen Ingenieurskenntnisse erfordert.

Die Entsorgung von Elektronikschrott (Elektroschrott) ist zu einem besorgniserregenden und wachsenden Abfallstrom geworden, der auf den kurzen Lebenszyklus von Elektronik zurückzuführen ist. Im Jahr 2015 haben die Vereinten Nationen einen Entwurf für nachhaltige Entwicklungsziele (SDGs)1 erstellt. Das 12. SDG, „Verantwortungsvoller Konsum und Produktion“, zielt darauf ab, die Herausforderungen im Bereich Elektroschrott zu bewältigen, indem sichergestellt wird, dass die Länder einen verantwortungsvolleren Umgang mit dem sich ausbreitenden Strom von Elektroschrott verfolgen2. Ineffiziente Recyclingprozesse sind ein globales Problem für die Elektroschrottbewirtschaftung, da sie zu einem Anstieg der Deponieabfälle beitragen und giftige Umweltverschmutzung verursachen3. Darüber hinaus bezeichnete Stephan Sicars (Direktor des Umweltministeriums der UN-Organisation für industrielle Entwicklung) Elektroschrott als „eine ernsthafte Bedrohung für die Umwelt und die menschliche Gesundheit weltweit“4. Im Jahr 2019 dokumentierten die Vereinten Nationen, dass pro Kopf 1,7 kg Elektroschrott von 7,3 kg erzeugtem Elektroschrott recycelt wurden. Um sicherzustellen, dass der gesamte Elektroschrott bis 2030 recycelt wird, muss die Recyclingquote etwa zehnmal höher sein2. Um die Anhäufung von Mülldeponien und Umweltverschmutzung zu reduzieren, ist eine nachhaltigere Methode zur Steuerung des Stroms von Elektroschrott erforderlich. Derzeit werden trotz seiner wertvollen Materialien – Eisen, Stahl, Kupfer, Silber und Gold – nur etwa 15–20 % des Elektroschrotts recycelt5,6,7. Während die restlichen 80 % des Elektroschrotts aus Kostengründen und aufgrund fehlender globaler Infrastruktur nicht zum Recycling gesammelt werden5,6,7,8. Unterdessen gefährden die giftigen und gefährlichen Bestandteile von Elektroschrott – Quecksilber, Blei und Kunstharze – die Umwelt und werden auf Mülldeponien abgebaut oder verbrannt5,6,7. Heutzutage besteht Elektroschrott hauptsächlich aus veralteten Technologien, weshalb die Zahl der Abfälle immer größer wird5. Produkte aus vergangenen Jahren wie CDs, alte Fernseher und Computermonitore tragen am meisten zum Elektroschrott bei5. Seit 1999 wurden in den Vereinigten Staaten 9,02 Milliarden CDs versendet9. Im Jahr 2021 stiegen die CD-Verkäufe gegenüber dem Vorjahr um 1,1 % auf 40,6 Millionen10. Diese Statistiken berücksichtigen jedoch nicht die weltweiten Lieferungen und berücksichtigen nur Musik-CDs, ausgenommen andere Arten wie DVDs, Software-Discs und Videospiele. Darüber hinaus werden im biomedizinischen Bereich CDs als primäres Medium für medizinische Bilder zwischen Patienten und Anbietern verwendet. Daher ist zu erwarten, dass die weltweite Zahl der produzierten und im Umlauf befindlichen CDs viel größer sein wird und das Ende des CD-Abfallstroms weiterhin unklar ist. Wo werden all diese CDs aufbewahrt, wenn die gesellschaftliche Dematerialisierung zunimmt und wir uns immer mehr hin zu elektronischen Plattformen bewegen? Der Lebenszyklus und die Entsorgung von CDs sind besonders besorgniserregend, da sie aus Polycarbonat in ihr giftiges Monomer Bisphenol A (BPA)11 depolymerisieren können. Im Laufe der Zeit kann die stetige Freisetzung von BPAs, einem möglichen Xenoöstrogen, negative Folgen für Gesundheit und Umwelt haben11,12. Daher ist die Erforschung von Recycling- und Upcycling-Quellen für Elektroschrott unerlässlich.

Biointegrierte Elektronik bietet neuartige Methoden zur Echtzeitüberwachung des pathophysiologischen Verlaufs, des Gesundheitszustands und der sportlichen Leistung anhand einer breiten Palette von Biomarkern13,14,15,16,17,18,19,20. Die Umwandlung starrer Elektronik in weiche Mechanik für die nahtlose Integration mit weichem biologischem Gewebe kann mit dünnen Polymersubstraten (z. B. Polyimid und Polydimethylsiloxan) erreicht werden21,22,23. Durch die Behebung einer mechanischen Fehlanpassung können herkömmliche, starre Metallmaterialien durch Strukturierung deterministischer Architekturen (z. B. schlangenförmig, wellenförmig usw.) in dehnbare Komponenten umgewandelt werden. Diese Vergrößerung ermöglicht eine Verformung und verringert die Kontaktimpedanz, indem sie die Anpassungsfähigkeit an der Schnittstelle zwischen Elektronik und biologischem Gewebe wie Haut verbessert24,25. Bestehende Mikrofabrikationstechniken zur Herstellung dehnbarer, aktiver Komponenten basieren hauptsächlich auf kostspieligen und zeitaufwändigen Druck- oder Lithographietechnologien14. Verdampftes Gold, das für die Mikrofabrikation und die Dünnschichtproduktion verwendet wird, kostet schätzungsweise 95 US-Dollar pro Gramm (ca. 125 nm dicke Filme). Die Verarbeitungskosten variieren erheblich je nach Einrichtung und liegen zwischen 2.702 und 7.298 US-Dollar pro Nutzung und zwischen 59.016 und 139.542 US-Dollar pro Jahr26. Die Vorlaufzeit kann je nach Komplexität des Geräts zwischen einigen Stunden und Tagen liegen. Darüber hinaus erfordern diese Prozesse eine Fülle flüchtiger Verbindungen (z. B. chemisches Ätzmittel, Fotolack, Entwickler usw.), die eine Gefahr für die Umwelt darstellen27. Obwohl fortschrittliche Techniken in vielerlei Hinsicht überlegen sind, eignen sie sich möglicherweise nicht für Rapid Prototyping, experimentelle Tests oder die Entwicklung von Sensoren für den einmaligen Gebrauch, insbesondere in Umgebungen mit begrenzter Instrumentierung28,29. Einwegsensoren für den einmaligen Gebrauch erfreuen sich einer wachsenden Nachfrage nach zuverlässigen, zugänglichen und schnellen Messungen, die überall und jederzeit verwendet werden können, ohne dass eine Neukalibrierung oder die Sorge vor Kontamination erforderlich ist28. Dies ist insbesondere in der medizinischen Diagnostik der Fall, die ein breites Anwendungsspektrum in Point-of-Care-Sensoren hat, die zentrale Labore in ressourcenbeschränkten oder zeitkritischen Messumgebungen ersetzen sollen14,28. Darüber hinaus besteht die Notwendigkeit, die Komplexität und Kosten der Herstellung dehnbarer elektronischer Prototypengeräte zu reduzieren, was das Herstellungspotenzial steigert und das erforderliche Qualifikationsniveau für die Herstellung verringert13,29,30,31,32. Bisher haben Forscher alternative Verwendungsmöglichkeiten für CDs untersucht, um Gold- und Silberelektroden zu entwickeln33,34,35,36, Metallionen (z. B. Pb, Hg, Cu usw.) zu erkennen37,38,39 und organische Verbindungen zu untersuchen (z. B. DNA, Cystein, Dopamin usw.)40,41,42 und Oxidationsmittel (z. B. Wasserstoffperoxid, Cl, Jod usw.)43,44,45,46,47 quantifizieren. Die bisher beschriebenen Techniken demonstrieren jedoch keinen Anwendungspfad für Biosensorplattformen und verfügen nicht über die mechanische Haltbarkeit, um für tragbare Anwendungen praktisch zu sein.

Hier haben wir nachhaltige technische Ansätze entwickelt, um CDs in dehnbare und transiente Elektronik umzuwandeln, die eine kostengünstige, umweltfreundliche und schnelle Fertigungsalternative zu herkömmlichen Mikrofabrikationstechniken bieten. Die Entwicklung dieser Biosensoren konzentrierte sich auf die Musterung deterministischer und dehnbarer Muster mit einem kostengünstigen handwerklichen mechanischen Schneider. Diese Studie präsentiert die Übersetzung von CDs in Biopotential-, elektrochemische, Widerstands- und biologisch abbaubare tragbare Sensoren. Wir schlagen einen vollständig integrierten Elektrokardiogramm-Sensor (EKG) mit gemusterten CD-Elektroden vor, der über Bluetooth mit einem Smartphone kommunizieren kann. Die recycelte weiche Bioelektronik zeigte Biokompatibilität mit menschlichen Keratinozyten und demonstrierte ihre Sicherheit und erfolgreiche Anwendung mit biointegrierter Elektronik auf der Haut.

Ein Schema des Upcycling-Prozesses ist in Abb. 1a dargestellt. Der mechanische Schneider kann Metall- und Polymerschichten einfach und präzise bis hin zu Strukturgrößen von 25 µm definieren, die einer Dehnung von bis zu 20 % standhalten (Ergänzende Abbildungen 1,2). Zusätzlich zum mechanischen Schneider wurde die Strukturierung durch Fotolithographie und Lasergravur untersucht (ergänzende Abbildung 3). Die Benutzerfreundlichkeit, Erschwinglichkeit und schnelle Entwicklungsfähigkeit des mechanischen Schneideplotters erwiesen sich als der einfachste Upcycling-Prozess. Die gesamte Herstellung wurde innerhalb von 20 bis 30 Minuten abgeschlossen, ohne dass giftige Chemikalien freigesetzt wurden oder teure Ausrüstung erforderlich war, die etwa 1,50 US-Dollar pro Gerät kostete. Die Inputs und Outputs des Upcycling-Herstellungsprozesses im Vergleich zur Mikrofabrikation sind in der ergänzenden Abbildung 4 dargestellt. Die CD wurde 1,5 Minuten lang in 40 ml Aceton eingeweicht, wodurch die Metallschicht durch Aufbrechen des Polycarbonatsubstrats freigesetzt wurde (Abb. 1a1 und ergänzende Abbildungen). . 5,6a)48,49. Die Konzentration im Aceton war jedoch nicht nachweisbar (ergänzende Abbildung 6b). Das Metall von der CD ließ sich leicht mit Polyimid (PI)-Band entfernen, das auch als Substratschicht bei der neuen Geräteintegration dient, um die mechanische Haltbarkeit und Robustheit des dünnen Metallfilms zu verbessern (Abb. 1a2). Die PI-Metallschicht wurde auf Tätowierpapier übertragen, um während des Strukturierungsprozesses als dauerhaftes, aber temporäres Substrat zu dienen (Abb. 1a3). Das Tätowierpapier-PI-Metall wurde auf die Schneidematte geklebt und mit dem mechanischen Schneider wie in Abb. 1a4 gezeigt gemustert. Muster können einfach durch den Import von AutoCAD-Zeichnungen in die Cricut Design Space-Software geladen werden, und die PI-Metallschicht wird mit der Schneidemaschine (Cricut Maker, USA) geschnitzt. Anschließend können Isolationsschichten durch einen ähnlichen Prozess strukturiert werden, indem das PI-Band auf wasserlösliches Band geklebt wird (Abb. 1a3–4). Nach der Bearbeitung wurde das überschüssige Material der Metall- und Isolationsschichten entfernt (Abb. 1a5). Mithilfe der Ausrichtungsmarkierungen konnte die Isolationsschicht ausgerichtet und auf die Metallschicht laminiert werden, wodurch die Upcycling-CD-Elektronik (UCDEs) entstand (Abb. 1a6, b). Bilder des gesamten Prozesses sind in der ergänzenden Abbildung 7 dargestellt. Nach der Verarbeitung zeigten die UCDEs einen Basiswiderstand mit vier Sonden von etwa 0,03 Ω/cm2.

ein Schema des Upcycling-Prozesses. (1) in Aceton einweichen; (2) Metallschicht mit PI-Band ernten; (3) (unten) CD auf Tätowierpapier laminieren; (oben) PI-Band, laminiert auf wasserlöslichem Band; (4) Muster mit mechanischem Schneider; (5) überschüssige Isolierschicht entfernen und laminieren; (6) UCDEs. b Querschnittsansicht des UCDE. REM-Bild von c der CD-Metallschicht nach der Strukturierung (Maßstabsbalken, 200 µm) und d Querschnitt des UCDE (PI-Metall-PI) (Maßstabsbalken, 20 µm). e FTIR der Metallschicht (PMMA-Seite) nach Verarbeitung in Aceton, HCl und HNO3. f Oberflächencharakterisierung mit EDS-Analyse der CD (Metallschicht) nach Einweichen in Aceton. g Mechanische Eigenschaften als Funktion der elektrischen Leistung, Durchschnitt und Standardfehler der Mittelwerte (n = 3) von Spannung vs. Dehnung (blau) und Widerstand vs. Dehnung (rot). Bilder von UCDE mit Gittermuster während des Zugversuchs. Zehenbereich (15 mm Länge), Fersenbereich (19 mm Länge, 27 % Dehnung) und linearer Bereich (22,5 mm Länge, 50 % Dehnung). Elektrische Leistung, Durchschnitt und Standardfehler der mittleren (n = 3) Widerstandseigenschaften als Funktion von h zyklischer Biegung und i zyklischer Dehnung. j Repräsentatives Bild des UCDE-Geräts. k Komponenten des UCDE-Geräts (Maßstabsleiste, 4 mm). l Bild des auf die Haut laminierten UCDE-Geräts (Maßstabsbalken, 1 cm).

Der mechanische Schneider erzeugte sehr präzise Schnitte und das PI-Band isoliert die Metallschicht vollständig (Abb. 1c und ergänzende Abb. 8a, b). Die Gesamtdicke der von der CD geernteten Metallschicht betrug 30,35 ± 1,92 µm und bestand aus einem schützenden Polymethylmethacrylat (PMMA) und einer Archivmetallschicht (~70 nm) (Ergänzende Abbildungen 5, 8c). Die Dicke der PI-Metallschicht (54,04 ± 2,72 µm) nahm mit der endgültigen Isolationsschicht auf 82,24 ± 1,71 µm zu (Abb. 1d und ergänzende Abb. 8c, d, 9). Wie in Abb. 1e dargestellt, ergab die Fourier-Transformations-Infrarotspektroskopie (FTIR), dass die schützende PMMA-Schicht nach dem Einweichen in Aceton auf der Metallschicht intakt blieb und die Schicht nicht entfernt werden muss, um die UCDEs zu erzeugen, und die Haltbarkeit erhöht der dünnen Archivmetallschicht (Ergänzende Abbildung 5). Im FTIR-Spektrum konnten aufgrund der C=O-Streckung der Estergruppe die charakteristischen Peaks von PMMA bei 1726 cm−1 identifiziert werden. Banden bei 2873 und 2932 cm−1 werden durch die C-H-Streckung von Alkanen verursacht. Eine Streckung der C-O-C-Gruppe wurde bei 1060 und 1246 cm−1 beobachtet. Die schwache Bande bei 3468 cm−1, die der Streckung und Biegung der -OH-Hydroxylgruppe zugeschrieben wird, ist vermutlich physisorbierte Feuchtigkeit aus dem Einweichen in Aceton und den anschließenden Wäschen mit entionisiertem Wasser. Die energiedispersive Röntgenspektroskopie (EDS)-Analyse der Metallschicht nach den Lösungsmittelbehandlungen ist in Abb. 1f und der ergänzenden Abb. 10 dargestellt. Nach dem Einweichen in Aceton waren Ag und Au im Spektrum bei 70,95 und zu sehen 29,05 Gew.-% (ergänzende Abbildung 10a, b). Ihr Vorhandensein bestätigte die archivierte Zusammensetzung der Schicht als überwiegend Ag. Weitere Methoden zur Behandlung der CD werden in den Hintergrundinformationen erläutert. Die CD-Metallschicht kann durch Einweichen in ein Salpetersäurebad bis zu nahezu reinem Gold abgetragen werden.

Abbildung 1g–i zeigt die mechanischen Eigenschaften der UCDEs, sobald sie strukturiert sind. Im Vergleich zur ungemusterten CD konnte, sobald dehnbare Merkmale in das Gerät eingearbeitet wurden, ein hyperelastisches Verhalten mit entsprechender Verformungsbelastung der menschlichen Haut (> 20 % Belastung) erreicht werden (Abb. 1g; ergänzende Abbildungen 11, 12; und ergänzende Tabelle 1). ). Die dreieckigen Gitterstrukturen (n = 3) erreichten einen Elastizitätsmodul und eine Dehnung mit einer Ausbeute von 5,59 ± 0,16 MPa bzw. 62,35 ± 1,81 % (Abb. 1g). Der Elastizitätsmodul der Spannungs- und Dehnungskurven der UCDEs zeigte eine etwas steifere Mechanik als menschliche Haut, E = 10–500 kPa15, blieb aber weich genug, um als dehnbare Elektronik verwendet zu werden. Darüber hinaus ermöglichte die dehnbare Strukturierung ein zyklisches Biegen und Strecken mit vernachlässigbaren Widerstandsabweichungen (Abb. 1h). Zyklisches Biegen über 100 Zyklen führte zu einer Widerstandssteigerung von 0,29 % beim Biegen mit einem Biegeradius von 3,5 mm. Ungemusterte Proben zeigten eine größere Leistungsänderung mit einem Anstieg des Widerstands um 21,7 %, wenn sie 100 Zyklen lang bei einem Biegeradius von 3,5 mm gebogen wurden (ergänzende Abbildung 12b). Das zyklische Dehnen der gemusterten UCDEs über zehn Zyklen führte zu einem Anstieg des Widerstands um 0,59 % im Bereich von 0–20 % Dehnung (Abb. 1i).

Aufgrund der starken Streckgrenze und erhöhten Haltbarkeit des PI-Bandes können die Sensoren substratfrei mittels Flüssigverband auf die Haut laminiert werden. Darüber hinaus können die hergestellten Elektroden mit einem Silikonelastomerpolymer wie Polydimethylsiloxan (PDMS), EcoFlex oder einem Verband auf Silikonbasis integriert werden (Abb. 1j–l). Die UCDEs können über eine Hydrolyse-Kondensationsreaktion von Siloxan mit Silikonverbänden verschmelzen, um eine kovalente Bindung herzustellen. Die PI-Seite der UCDEs kann mit SiO2-Spray (Arbeitsplatten-Sprühversiegelung) beschichtet werden und die durch UV-Ozonbehandlung erzeugte Hydrolyse-Kondensationsreaktion verbindet die UCDEs mit einem Silikonverband. Ein vollständig hergestelltes UCDE-Gerät bestand aus zwei Biopotentialelektroden, einem Heiz- oder Temperatursensor, einer Referenzelektrode, einer Gegenelektrode, einer pH-Elektrode, einer Sauerstoffelektrode, einer Laktatelektrode und einer Glukoseelektrode (Abb. 1k). Die vollständigen, durchgängigen Fertigungs- und Herstellungsressourcen sind in herkömmlichen Kunsthandwerksläden leicht zu finden, sodass keine hochwertige Instrumentierung erforderlich ist.

Abbildung 2 zeigt die Anwendung der UCDEs als Biopotentialsensoren. Biopotentialsensoren haben eine breite Anwendung und können über eine Mensch-Maschine-Schnittstelle als Risikobewertung, physikalische Eingriffe und Diagnosewerkzeuge für Erkrankungen des Gehirns, des Herzens oder der Muskeln eingesetzt werden51,52. Um die Leistung der hergestellten UCDEs zu demonstrieren, wurde das aufgezeichnete Biopotentialsignal mit dem von kommerziellen Gelelektroden verglichen. Die UCDEs wurden für Elektromyographie (EMG)-Messungen mit einem flüssigen Verband auf den Unterarm laminiert. Die handelsüblichen Gelelektroden wurden direkt neben den UCDEs platziert. Zweikanal-EMG wurde synchron mit einem Quad Bio Amp (PowerLab) mit einer Abtastrate von 1 kHz aufgezeichnet. Die in Abb. 2a dargestellten EMG-Signale zeigen, dass die beiden Elektrodentypen eine ähnliche Signalausgabe hatten. Das von den UCDEs erfasste EMG-Signal hatte eine etwas höhere Amplitude und konnte zusätzliche Aktivität der motorischen Einheiten erfassen. Wir vermuten jedoch, dass dies auf die größere Oberfläche zurückzuführen sein könnte, die von den EMG-UCDEs abgedeckt wird. Für EKG-Messungen wurden die UCDEs mit der gleichen Technik auf die Haut laminiert, die Elektroden wurden jedoch im Abstand von 6 cm auf der linken Seite der Brust platziert. Die Gelelektroden wurden neben den UCDEs auf der Brust im Abstand von 6 cm platziert. Als zentrale Erdung wurde eine Gelelektrode verwendet, die im oberen linken Bauchquadranten platziert wurde. Das Dreikanal-EKG wurde mit einem Quad Bio Amp (PowerLab) mit einer Abtastrate von 1 kHz aufgezeichnet. Die beiden Elektrodentypen lieferten ähnliche Ergebnisse; Mit den UCDEs waren die P- und T-Wellen jedoch leichter zu identifizieren (Abb. 2b). Analog zu den EMG-Signalergebnissen vermuten wir, dass die größere Oberfläche der UCDEs zu einer größeren Signalabdeckung des elektrischen Signals vom Herzen führte. Abbildung 2c, d zeigt die UCDEs als vollständig integriertes Gerät, demonstriert in einer vollständig drahtlosen, tragbaren EKG-Konfiguration. In dieser Anwendung wurde der drahtlose Controller von einer Lithium-Polymer-Batterie gespeist, die aus einer Mikrocontroller-Einheit (MCU) und einem Bluetooth-Modul bestand, die auf einer Silikonbandage laminiert waren. Der drahtlose Controller wurde mit den UCDEs (auf der linken Brust laminiert) verbunden und die Smartphone-Anwendung zeichnete das EKG-Signal über Bluetooth auf (Abb. 2e und ergänzende Abb. 13). Das vom voll funktionsfähigen drahtlosen Gerät aufgezeichnete Signal lieferte ähnliche Ergebnisse wie das PowerLab-System und die charakteristischen PQRST-Wellen im EKG-Signal können alle identifiziert werden.

ein EMG-Signal kommerzieller Gelelektroden im Vergleich zu UCDEs. b EKG-Signal kommerzieller Gelelektroden im Vergleich zu UCDEs. c–e Vollständig kabelloser EKG-Sensor. c Schematische Darstellung eines tragbaren EKG-Geräts; ein Smartphone, das drahtlos über Bluetooth (oben) mit einer Controller-Einheit (unten) verbunden ist. d Foto der dehnbaren UCDEs als EKG-Sensoren, die in das drahtlose Betriebssystem integriert sind (Maßstab, 4 cm). Das EKG-Signal wird über die Smartphone-App aufgezeichnet.

Wir haben die Machbarkeit der UCDEs als vollständig dehnbare, elektrisch angetriebene Widerstandstemperatursensoren und -heizungen demonstriert, die ein breites Anwendungsspektrum im Gesundheitswesen haben, beispielsweise als Hauttemperatursensoren53, Blutflussmonitore54 usw.55,56 (Abb. 3). Die Jouleschen Heizeigenschaften der UCDEs als Heizgeräte sind in Abb. 3a – c dargestellt. Zwischen den Elektrodenanschlüssen wurde eine feste Gleichstromvorspannung angelegt, wobei die angelegte Spannung schrittweise um 1 V pro 30 s (1–7 V) anstieg. Die von der UCDE-Heizung erzeugte und von einer IR-Kamera erfasste Temperatur im Zeitverlauf bei verschiedenen angelegten Spannungen ist in Abb. 3a dargestellt. Die Höchst- und Durchschnittstemperaturen zeigten eine gleichmäßige und reaktionsschnelle Ausgabe. Die maximale Temperatur konzentrierte sich im Allgemeinen auf das Ende des Geräts, wo der Widerstand am niedrigsten war; Innerhalb der Serpentinenstruktur war das Wärmeverteilungsprofil jedoch homogen. Für tragbare Anwendungen haben wir unsere UCDEs mit Einweg-Handwärmern verglichen, bei denen festgestellt wurde, dass sie Temperaturen von bis zu 42,0 °C mit einem Durchschnitt von 33,7 °C abgeben (ergänzende Abbildung 14). Basierend auf den experimentellen Daten erzeugte eine an die UCDE-Heizung angelegte Vorspannung von 5 V eine ähnliche Temperaturemission wie handelsübliche Handwärmer (Hot Hands). Bei 5 V erzeugte die Heizung eine durchschnittliche Heizleistung von 35,6 °C und eine maximale Temperatur von 52,3 °C. Hier wurden die Eigenschaften einer 2,5 cm breiten Heizung demonstriert; Allerdings könnten innerhalb der Abmessungen der CD auch größere Formate hergestellt werden. Eine um 40 % größere Heizung zeigte eine ähnliche Temperaturabgabe, jedoch war aufgrund des größeren Widerstands eine höhere Vorspannung erforderlich, um ein ähnliches Temperaturprofil zu erreichen (ergänzende Abbildung 15).

a Die Temperaturentwicklung des UCDE-Heizgeräts von 1 bis 7 V DC-Vorspannung bei 0 % Dehnung im Vergleich zu handelsüblichen Handwärmern. Einfügungen sind die von der UCDE-Heizung abgegebenen Wärmeprofile, die von einer IR-Kamera bei entsprechenden Spannungen erfasst werden. b Charakterisierung der Temperaturabgabe des UCDE-Heizers unter Verformung bei 0, 10 und 20 % Dehnung. Einfügungen sind IR-Bilder des UCDE-Heizers unter verschiedenen Dehnungsverformungen. c Die dehnbare UCDE-Heizung wird auf eine Handfläche laminiert und alltäglichen Handverformungen (Ruhe, Streckung und Beugung) ausgesetzt. Einfügungen sind die Wärmeprofile, die von der UCDE-Heizung abgegeben werden, während sie auf die Handfläche laminiert werden (Skalenbalken, 2,5 cm). d Die Kalibrierungskurve des UCDE-RTD-Sensors, 4-Sonden-Widerstand vs. Temperaturreaktion eines Thermoelements. e Die Temperaturreaktion des UCDE-RTD-Sensors im Vergleich zu einer IR-Kamera.

Die Quantifizierung der Dehnbarkeit des UCDE-Heizgeräts wurde durch die Untersuchung von Temperaturabweichungen als Reaktion auf Zugspannung untersucht. Bei einer Vorspannung von 5 V DC wurde der Temperaturausgang bei 0, 10 und 20 % Dehnung aufgezeichnet (Abb. 3b). Bei einer Belastung von 10 % blieb die Heizung im Temperaturbereich des Handwärmers (Hot Hands). Bei einer Belastung von 0 % bis 20 % sinkt die Durchschnittstemperatur des UCDE aufgrund des erhöhten Widerstands im gesamten Gerät um 19 % von 35,6 auf 28 °C. Um diesen Leistungsverlust auszugleichen, könnte eine stärkere Spannung angelegt werden. Um eine Temperatur über dem Handwärmer von 33,7 °C zu erreichen, könnte bei 20 % Belastung eine Gleichspannung von 7 V angelegt werden, wobei ein Verlust von 19 % angenommen wird, und die durchschnittliche Leistung läge bei 37,2 °C. Dies könnte für Anwendungen auf der Haut von Vorteil sein, da viele Körperregionen Belastungen von bis zu 20 % verursachen können50. Die Leistung des UCDE-Heizgeräts wurde bewertet, indem das tragbare Heizgerät auf die Handfläche eines Probanden laminiert wurde (Abb. 3c). Die Heizung des UCDE wurde an der Handfläche einer Streckung und Beugung unterzogen, wobei eine Gleichspannung von 5 V angelegt wurde. Wenn die Handfläche entspannt, gestreckt und gebeugt war; Die Wärmeleistung des UCDE-Heizgeräts verhielt sich ähnlich wie bei der In-vitro-Charakterisierung bei 5 V Gleichstrom, mit einer geringen oder gar keiner Änderung der emittierten Temperatur.

Die Temperaturmessung der UCDEs wurde durch Widerstandsmessungen mit vier Sonden bestimmt und mit einem Thermoelement kalibriert, um einen Widerstandstemperaturdetektor (RTD) zu entwickeln (Abb. 3d, e). Die Kalibrierungskurve der UCDEs als Temperatursensor ist in Abb. 3D dargestellt, Widerstandsänderung in Abhängigkeit von der Temperaturänderung, ein Temperaturkoeffizient von 9,21 × 10−4 °C−1 bei 20 °C und R2 von 0,99. Die Temperaturerfassungsreaktion des UCDEs-RTD-Sensors wurde bewertet und mit einer IR-Kamera verglichen (Abb. 3e). Die UCDEs verhielten sich analog zur IR-Kamera, ohne nennenswerte Abweichungen bei der Temperaturreaktionszeit oder der Temperaturerkennung.

Die UCDEs können zu dehnbaren, elektrochemischen Sensoren mit Funktionalität in potentiometrischen, amperometrischen und enzymbasierten Biosensoren weiterentwickelt werden. Abbildung 4 zeigt die elektrochemischen Eigenschaften der dehnbaren UCDE-Sensoren. Der elektrochemische Elektronentransfer und die Grenzflächeneigenschaften der UCDE-Elektroden wurden durch zyklische Voltammetrie (CV) und elektrochemische Impedanzspektroskopie (EIS) bewertet und in phosphatgepufferter Salzlösung (PBS) (pH 7,4) mit 5 mM K3Fe(CN)6 getestet (Abb . 4a–c). Wie in Abb. 4a, b gezeigt, war die Redoxreaktion der elektroaktiven Moleküle nach der elektrochemischen Reinigung der UCDE-Elektroden in 0, 1 M H2SO4 nach der elektrochemischen Reinigung überlegen und verlief ähnlich wie bei einer blanken Goldelektrode (ergänzende Abb. 16). Die Elektrodenleistung des UCDE vor und nach der elektrochemischen Reinigung wurde mittels EIS analysiert. Abbildung 4c zeigt die EIS-Ergebnisse der UCDE- und blanken Goldelektroden. Die gereinigten UCDEs und blanken Goldelektroden hatten einen geringeren Innenwiderstand und eine geringere Reaktanz, was darauf hindeutet, dass die elektrochemische redoxaktive Stelle auf den UCDEs nach der Säurereinigung besser wird.

Cyclovoltammetrie von UCDEs gegen Ag/AgCl (1 M KCl) in PBS (pH 7,4) mit 5 mM K3Fe(CN)6 a vor und b nach der elektrochemischen Reinigung in H2SO4. c EIS-Leistung in PBS (pH 7,4) mit 5 mM K3Fe(CN)6. Zyklische Voltammetrieleistung von UCDEs als Ag/AgCl-Referenzelektrode im Vergleich zu einer kommerziellen Ag/AgCl-Elektrode (1 M KCl) mit d 1 M und e 0,01 M Cl−. f Kalibrierungskurve der UCDE-Referenzelektrode im Vergleich zu einer kommerziellen Ag/AgCl-Elektrode (1 M KCl). g Potentiometrische Leistung des UCDE als pH-Sensor (im Vergleich zur hergestellten Ag/AgCl-UCDEs-Referenzelektrode). Eingefügt ist die zugehörige Kalibrierungskurve des pH-Sensors. Amperometrische Leistung der UCDEs als ah-Sauerstoff-, i-Glukose- und j-Laktat-Sensor (im Vergleich zur hergestellten Ag/AgCl-UCDEs-Referenzelektrode). Einfügungen sind die entsprechenden Kalibrierungskurven.

Da die UCDEs aus Ag und Au bestehen, können diese Elektroden durch einen einfachen elektrochemischen Prozess in hochfunktionelle Ag/AgCl-Referenzelektroden umgewandelt werden. Ohne elektrochemische Reinigung erzeugte die lineare Sweep-Voltammetrie (LSV) gefolgt von CV in 0,1 M KCl und 0,01 M HCl eine Keimbildung des AgCl und wandelte es in einen konformen Film auf den UCDE-Elektroden um57. Die Leistung der UCDE-Ag/AgCl-Referenzelektrode im Vergleich zu einer kommerziellen Ag/AgCl-Referenzelektrode (1 M KCl) ist in Abb. 4d–f und Ergänzungstabelle 2 dargestellt Die Referenzelektrode wies im Vergleich zur kommerziellen Ag/AgCl-Referenzelektrode (1 M KCl) eine leichte negative Potentialdrift auf (Abb. 4f). Somit könnte diese hergestellte UCDE-Referenzelektrode mit einer vernachlässigbaren Leistungsänderung anstelle einer kommerziellen Ag/AgCl-Elektrode verwendet werden.

Die potentiometrische, amperometrische und enzymatische UCDE-Sensorleistung wurde in verschiedenen Analytlösungen separat überwacht. Für die Entwicklung eines pH-Sensors ist die Messung des H+-Gehalts erforderlich. Wir haben die Ag/AgCl-Referenzelektrode mit einem H+-selektiven Ionophor gekoppelt, der in eine mit Polyvinylchlorid (PVC) beschichtete Membran eingebettet ist. Abbildung 4g zeigt die repräsentative Reaktion des pH-Sensors auf das Leerlaufpotential (OCP), potentiometrisch in Lösungen mit einem pH-Wert von 4–12 gemessen. Die ISE zeigte eine nahezu Nernstsche Kationensteigung (Nernstsche Gleichung, theoretische Empfindlichkeit von ISE-basierten Sensoren beträgt 59 mV/Dekade), wobei eine Konzentrationsempfindlichkeit von −36,5 mV/Dekade (R2 = 0,99) für H+-Ionen beobachtet wurde. Gesunde pH-Werte auf der Haut liegen zwischen 4 und 7 pH, während ein basischerer pH-Wert auf einer Wunde auf einen erkrankten Zustand hinweisen kann14. Ein Sauerstoffsensor vom Clark-Typ basierte auf der Wechselwirkung von Nafion und einer verdünnten PDMS-Schicht (sauerstoffselektive Membran), die nach der elektrochemischen Reinigung die Elektrode des UCDE überzog. Die CV-Reaktion zeigte ein Redoxpotential für Sauerstoff bei –0,4 V gegenüber UCDEs Ag/AgCl (ergänzende Abbildung 17a). Abbildung 4h zeigt die chronoamperometrische Reaktion des Sauerstoffsensors, der in der Lage ist, gelöste Sauerstoffkonzentrationen zwischen 20,2–100 % O2-Sättigung zu erfassen, deutlich innerhalb der physiologischen Blutkonzentrationen von 1,60 bis 4,16 mg/L (10,5–27,7 O2 %).58,59. Der UCDE-Sauerstoffsensor zeigte eine Empfindlichkeit von –65 nA/(cm2O2%) (R2 = 0,98) und eine Reaktionszeit von 42 s (t90%) (Abb. 4h und ergänzende Abb. 17b). Die Erfassung von Glukose und Laktat basiert auf Glukose- und Laktatoxidase-Enzymen, die durch eine einwandige Kohlenstoffnanoröhren-Chitosan-Lösung (SWCNT) auf einer Berliner Blau-Mediatorschicht immobilisiert werden58,60. Nach der elektrochemischen Reinigung wurde die Preußischblau-Mediatorschicht elektrochemisch mittels CV abgeschieden. Eine Fünf-Zyklen-CV-Abscheidung von Berliner Blau ergab eine H2O2-Reaktion, die in der ergänzenden Abbildung 18a, b dargestellt ist und einen dynamischen Bereich von 5 bis 30 mM mit einer Empfindlichkeit von –1,85 µA/cm2mM (R2 = 0,99) aufweist, die geändert werden kann mit dem Kompromiss zwischen erhöhter Empfindlichkeit (weniger CV-Zyklen von Preußisch Blau) oder größerem Dynamikbereich (mehr CV-Zyklen von Preußisch Blau). Abbildung 4i, j zeigt die chronoamperometrische Reaktion der UCDE-Enzym-basierten Glukose- und Laktatsensoren. Die zyklische Voltammetrie-Reaktion der amperometrischen Glukose- und Laktatsensoren mit der Berliner Blau-Mediatorschicht ist in der ergänzenden Abbildung 18c dargestellt. Der Glukosesensor des UCDE erzeugte einen linearen Bereich zwischen 0,15 und 0,75 mM mit einer Empfindlichkeit von –0,94 µA/cm2mM (R2 = 0,98), mit physiologisch relevanten Konzentrationen für Schweißglukosespiegel von 0,2 bis 0,6 mM61. Der Laktatsensor des UCDE zeigte einen linearen Bereich von 3 bis 9 mM mit einer Empfindlichkeit von –21,5 nA/cm2 mM (R2 = 0,98), was innerhalb gesunder physiologischer Konzentrationen zwischen 1 bis 3 mM und >7 mM liegt, was auf eine Laktatazidose an einer Wunde hinweist14. UCDE-Elektroden können einfach in vollständig entwickelte potentiometrische, amperometrische und enzymbasierte Sensorsysteme funktionalisiert werden, eine kostengünstige und schnelle Alternative zu Mikrofabrikation, Siebdruck und Tintenstrahltechnologien.

Zusätzlich zur Entwicklung physikalischer Sensoren mit den UCDEs kann dieser Upcycling-Prozess modifiziert werden, um biologisch abbaubare Elektronik herzustellen, die zahlreiche klinische Anwendungen bietet62,63,64. Die CD-Zusammensetzung weist eine ultradünne Au-Ag-Schicht auf, die leicht für biologisch abbaubare Elektronik genutzt werden kann. Die UCDEs können in biologisch abbaubare Geräte umgewandelt werden, indem der Herstellungsprozess leicht geändert wird (Ergänzende Abbildungen 19, 20) und sie in Salpetersäure anstelle von Aceton eingeweicht werden, um die schützende PMMA-Schicht vollständig zu entfernen. Das Gerät besteht aus einer passiven biologisch abbaubaren Membran (ca. 50 µm dick) aus Polyvinylalkohol (PVA) oder Polycaprolacton (PCL), wobei das aktive Gold von der CD übertragen wird (18,96 ± 5,28 nm dick) (Abb. 5a). Der Übergangsmechanismus von PVA beruht auf der einfachen Auflösung des Polymersubstrats, wohingegen PCL durch hydrolytischen Abbau von PCL zu 6-Hydroxycapronsäure durch Hydrolyse abgebaut werden kann (Abb. 5b)65. Biologisch abbaubare Widerstandssensoren wurden mit PVA- und PCL-Substraten hergestellt. Die Auswertungen der PVA- und PCL-Substrate lieferten quantitative Maßstäbe für die Entwicklung und Umsetzung dieser kostengünstigen, resorbierbaren Geräte für den Einsatz in der klinischen Pflege und lösten sich auf, um vollständig biokompatible Produkte zu ergeben. Aufgrund der schnellen Kinetik des PVA-Geräts kann es als schneller Messsensor verwendet werden, wenn eine Entfernung nicht erforderlich ist (z. B. schnelle Wundbeurteilungen) und der längeren Auflösungskinetik des PCL-basierten Geräts für implantierbare Sensoren. Darüber hinaus erzeugte die PVA-Konfiguration hohe Transmissionswerte (ergänzende Abbildung 21). Die elektrische Leistung des PVA-basierten Geräts wurde in Wasser innerhalb von weniger als einer Sekunde beendet, blieb jedoch in organischen Lösungsmitteln bestehen (Abb. 5c). Das PCL-basierte Gerät zeigte eine gegensätzliche elektrische Reaktion, da die elektrische Leistung in Wasser ungestört, in organischen Lösungsmitteln jedoch gestört war (Abb. 5d). Darüber hinaus zeigte das PCL-Gerät eine stabile Leistung in verschiedenen pH-Lösungen (Abb. 5e). Die verschiedenen Auflösungsstadien sind in Abb. 5f, g für den PVA- und PCL-Widerstand unter biologischen Bedingungen (PBS, 7,4 pH bei 37 °C) dargestellt. Abbildung 5h, i und die ergänzende Abbildung 22 zeigen die durch REM beobachtete Auflösung des PCL-Widerstands im Nanomaßstab und veranschaulichen die PCL-Metall-Grenzfläche. Es wurde gezeigt, dass PCL in wässrigen Lösungen langsam abgebaut wird und es Monate dauern kann, bis es vollständig abgebaut ist (ergänzende Abbildung 22)65. Das PCL löste sich gleichmäßig ohne Brüche auf und die Metallschicht entwickelte im Laufe der Zeit Mikrorisse. Dennoch kann diese Gerätekonfiguration über Monate hinweg funktionsfähig bleiben. In unserer Studie untersuchten wir die Widerstandsänderungen über 7 Tage bei wechselnder Temperatur, was einen Anstieg des Basiswiderstands von 36 auf 426 Ω zeigte (ergänzende Abbildung 23).

a Schematisches Design, das biologisch abbaubare Elektronik für vollständig recycelbare Geräte ermöglicht. b Chemische Reaktion, die für die Auslösung der Vergänglichkeit verantwortlich ist. c PVA-basierte, elektrische Abbauleistung in verschiedenen Lösungsmitteln. d PCL-basierter elektrischer Abbau in verschiedenen Lösungsmitteln und e Stabilität in verschiedenen pH-Lösungen. Bilder des Abbaus im Zeitverlauf in PBS (pH 7,4) des f-PVA- und (Maßstabsbalken, 3 mm) g-PCL-basierten Widerstands (Maßstabsbalken, 3 mm). SEM der Metall-PCL-Grenzfläche: h vor dem Abbau und i nach 6 Wochen Einweichen in PBS (7,4 pH) bei 37 °C (Maßstab 10 µm).

Die In-vitro-Biokompatibilität von Hautkeratinozytenzellen (HaCaT) wurde anhand der UCDEs bewertet, die durch verschiedene Vorbereitungsverfahren hergestellt wurden, bei denen das CD in Aceton, Salzsäure oder Salpetersäure eingeweicht wurde. Bei den fünf ausgewerteten Probengruppen (n = 3) handelte es sich um Kontrollproben, Einweichen in Aceton (Ac), Einweichen in Salzsäure (HCl), Einweichen in Salpetersäure (NA) und die Goldflocken, die durch Vergänglichkeit beim Zerlegen der Elektronik entstanden. Nach 7 Tagen Kultur auf den Versuchssubstraten wurde die Lebensfähigkeit der Zellen mithilfe eines Lebend-/Tot-Assays beurteilt (Abb. 6). HaCaT, das alle Substrate umgab, zeigte eine konfluente Monoschicht mit hoher Lebensfähigkeit, was durch Fluoreszenzmikroskopie und Fluoreszenzintensitätsanalyse bestätigt wurde (Abb. 6a). Die Zellen in der Kontrollgruppe übertrafen die messbare Fluoreszenzintensität für lebensfähige Zellen, wobei alle drei Proben vollständig konfluent waren (ergänzende Abbildung 24). Die Zellen blieben in den Gruppen Ac (~96,7 %), HCl (~94,7 %) und NA (~93,0 %) nach 7 Tagen lebensfähig, während Zellen, die den Goldflocken ausgesetzt waren, in vitro statistisch eine geringere Lebensfähigkeit (~77,8 %) zeigten (*) p < 0,05) (Abb. 6b und ergänzende Abb. 24b). Wir vermuten, dass die große Größe der Flocken (SA = ~110 µm) die natürliche Beweglichkeit und Umgebung der Zellen störte und sie unter diesen Bedingungen daran hinderte, sich vollständig anzuheften und zu vermehren. Wir gehen davon aus, dass mehrkernige Makrophagen, mehrkernige Riesenzellen oder Fremdkörper-Riesenzellen in vivo in der Lage wären, diese Flocken durch Phagozytose auszuscheiden, allerdings auf Kosten einer verstärkten Entzündungsreaktion66,67.

a Konfokale Bildgebung lebender/toter gefärbter HaCaT-Zellen, die 7 Tage lang kultiviert wurden (Maßstab, 100 µm). Die Probengruppe einer Einweichmethode für UCDEs: Aceton (Ac), Salzsäure (HCl), Salpetersäure (NA) und Goldflocken. b Die relative Fluoreszenzintensität von 7 Tage lang kultivierten Zellen wird als Durchschnitt und Standardfehler der Mittelwerte (*p < 0,05 TTEST) dargestellt.

Bisher haben Forscher Methoden zur Wiederverwertung von CD-Abfällen in elektrochemischen Sensoren für skalierbare und kostengünstige Protokolle vorgestellt. Bisher ist es ihnen jedoch nicht gelungen, mechanisch belastbare Biosensorplattformen für praktische tragbare Anwendungen zu demonstrieren. Unsere Studie befasst sich mit dieser Einschränkung. Diese CDs können zur nichtinvasiven Überwachung in weiche Bioelektronik umgewandelt werden und gleichzeitig vollständig in die menschliche Haut integriert werden. Ein mechanischer Maschinenschneider definierte sorgfältig die UCDEs für eine erschwingliche Mikrostrukturierung vollständig dehnbarer und flexibler Elektronik. Wir stellen einen neuen Upcycling-Ansatz und Anwendungen für vollständig skalierbare Biopotential-Sensorik (EMG und EKG), Wärmeemission, Temperaturerkennung, elektrochemische Überwachung (pH-Wert, Sauerstoff, Laktat und Glukose) und feuchtigkeitsgesteuerte Transientenmessung vor. Die entwickelten Biopotentialsensoren zeigten eine ähnliche Leistung wie kommerziell erhältliche Gelelektroden. Die gezeigte Heizung erzeugte eine durchschnittliche Wärmeleistung von 35,6 °C bei 5 V und der RTD-Sensor zeigte eine analoge Empfindlichkeit wie eine Labor-Infrarotkamera. Die potentiometrische pH-Messung zeigte einen dynamischen Bereich von 4–12 pH und eine Empfindlichkeit von –36,5 mV/Dekade. Die amperometrische Sensorleistung für den Sauerstoffsensor betrug 20,2–100 O2 % (Empfindlichkeit = –65 nA/(cm2O2 %), der Glukosesensor betrug 0,15–0,75 mM (Empfindlichkeit = 0,94 µA/cm2 mM) und der Laktatsensor betrug 3–9 mM (Empfindlichkeit = −21,5 nA/cm2 mM). Schließlich wurde die transiente Leistung für vollständig recycelbare Elektronik demonstriert. Diese translatorische Entwicklung wurde vollständig optimiert, um biologisch relevante Ergebnisse in Bezug auf Dehnbarkeit und Flexibilität sowie Sensorleistung zu erzielen und gleichzeitig vollständig biokompatibel zu bleiben. Insgesamt Diese Studie bietet eine nützliche Alternative für die Entsorgung von Elektroschrott, Einwegelektronik, Rapid Prototyping und kostengünstige Ansätze für bioelektronische Herstellungsmethoden.

Der hier vorgestellte vorgeschlagene Upcycling-Prozess ermöglicht nachhaltige Lösungen für das Recycling von CDs und anderem Elektroschrott, die in Zukunft demonstriert werden können. Wir sehen weitere Arbeiten vor, um (1) die Langzeitleistung der elektrochemischen Sensoren zu bewerten, (2) vollständig integrierte Systeme für die drahtlose Überwachung zu entwickeln und (3) zusätzliche Studien durchzuführen, um das Potenzial der transienten Geräte in Anwendungen für implantierbare Bioelektronik voll auszuschöpfen. Die hier bereitgestellte Upcycling-Methode ermöglicht die bioelektronische Fertigung ohne intensive Schulung und Mikrofabrikationstechniken, was die Tür zu einer größeren Vielfalt von Disziplinen öffnet, die dehnbare und flexible Geräte für ihre Studien einsetzen.

Unser Artikel beleuchtet die Herausforderungen, die das Recycling von Elektroschrott mit sich bringt, und bietet anschließend Abhilfe. Die Verwirrung der Verbraucher und ein Mangel an Infrastrukturwissen bleiben kritische Probleme im Hinblick auf das ordnungsgemäße Recycling. Die Betonung der Entwicklung neuartiger Upcycling-Ansätze durch wissenschaftliche Verbreitung wird das Bewusstsein in diesem Bereich stärken. Neue Programme, die in den Infrastructure Investment and Jobs Act, insbesondere den RECYCLE Act, aufgenommen wurden, zielen darauf ab, den überschwemmten Recyclingstrom zu entlasten und neue Möglichkeiten zur Unterstützung innovativer Recycling- und Upcycling-Ideen zu bieten. Bisher haben Recycling- und Upcycling-Aktivitäten in den Vereinigten Staaten für 681.000 Arbeitsplätze, 37,8 Milliarden US-Dollar an Löhnen und 5,5 Milliarden US-Dollar an Steuereinnahmen gesorgt68. Politische Programme, die neue Arbeitsplätze und Ideen finanzieren, werden den Vereinigten Staaten dabei helfen, globale Nachhaltigkeitsziele zu erreichen. Upcycling ist eine nachhaltige Praxis, da es „die Bedürfnisse der Gegenwart befriedigt, ohne die Fähigkeit zukünftiger Generationen zu gefährden, ihre eigenen Bedürfnisse zu befriedigen“69 durch die Umwandlung von Abfällen in Sekundärprodukte. Der vorgeschlagene Upcycling-Ansatz bleibt nachhaltig, wenn die Kosten für die Mikrofertigung weiterhin hoch sind, Rapid Prototyping weiterhin eine wesentliche Geschäfts- und institutionelle Praxis bleibt und das Gesundheitswesen zunehmend Sensoren für den einmaligen Gebrauch erfordert. Als einfache und kostengünstige Methode kann diese Technologie sowohl in der akademischen Forschung als auch im kommerziellen Maßstab eingesetzt werden. Institute und Universitäten können CD-Sammelboxen installieren, während Unternehmen, die CD-Sammelmethoden anbieten, wie z. B. GreenDisk, die vorgeschlagenen Herstellungstechniken als Alternative übernehmen oder auslagern können, um die Ansammlung von CDs auf Mülldeponien zu verringern. Alle Bemühungen zur Steigerung von Recycling und Upcycling werden die Etablierung ökologisch nachhaltiger Praktiken vorantreiben.

Alle Experimente mit menschlichen Probanden wurden in Übereinstimmung mit Protokollen durchgeführt, die vom Institutional Review Board der Binghamton University genehmigt wurden (IRB-ID: STUDY00003602).

Verbatim-Archivgold-CDs und das PI-Band wurden über Amazon für die in Abb. 1a dargestellte UCDE-Herstellung erworben und mit einem Cricut Maker®-Stoffschneider gemustert. Die Kontaktpads der UCDEs wurden überbrückt und mit Standarddrähten durch ein zweikomponentiges elektrisch leitfähiges Silberepoxidharz verbunden. Die Teile A und B des Epoxidharzes wurden in gleichen Gewichtsverhältnissen gemischt und dann auf das Kontaktpad gelegt, um die Anschlussdrähte elektrisch zu verbinden. Das Silberepoxidharz wurde 5 Minuten lang bei 100 °C ausgehärtet. Für Echtzeitmessungen wurden die UCDEs an ein Digitalmultimeter (Keysight, 34460 A) angeschlossen. Biopotentialmessungen wurden mit einem PowerLab-Datenerfassungsgerät durchgeführt und verarbeitet und über die LabChart-Software analysiert. Temperaturbilder wurden in Echtzeit von einer Infrarotkamera (IR) (ETS320) aufgenommen. Alle elektrochemischen Tests wurden mit einem Potentiostat (CH Instruments, 660E) durchgeführt.

Alle mechanischen Tests wurden mit einer Gruppengröße von n = 3 und einem Mark10-Tensometer unter Verwendung eines 25-N-Kraftmessgeräts durchgeführt. Belastungs- und Dehnungstests wurden mit einer Dehnungsgeschwindigkeit von 5,1 mm/min bis zum Versagen durchgeführt. Die Dehngeschwindigkeit beim zyklischen Biegen betrug 300 mm/min und wurde bei einem Biegeradius von 3,5 mm gehalten. Alle Experimente wurden mit einem Digitalmultimeter (Keysight, 34460 A) durchgeführt, um den Echtzeitwiderstand aufzuzeichnen.

Die EKG-MCU wurde mit einem uBIC-MZ24C20R-Chipsatz (MEZOO, Inc, Südkorea) entwickelt, einem leistungsstarken, stromsparenden biometrischen Ein-Chip-1-Kanal-EKG-Sensormodul (Ableitung I) mit einem 32-Bit-ARM-Cortex -M0-Prozessor. EKG-Daten von zwei Ableitungen (RA und LA) wurden mit einer 24-Bit-ADC-Auflösung und einer Abtastrate von 1 kHz erfasst und dann in Echtzeit über Bluetooth-Low-Energy-Kommunikation (BLE) an eine Smartphone-Anwendung übertragen.

Alle Elektroden (mit Ausnahme der Referenz- und pH-Elektrode) wurden in 0,1 M H2SO4 von –0,4 bis 1,4 V (gegen Ag/AgCl (1 M KCl)) bei 25 mV/s für einen Zyklus gereinigt.

Die Referenzelektrode wurde unter Verwendung der Spurenmenge Silber im aktiven Elektrodenmaterial der CD hergestellt. Das Ag wurde in einer wässrigen Lösung aus 0,1 M KCl und 0,01 M HCl mit linearer Sweep-Voltammetrie vom Leerlaufpotential (OCP) auf 0,4 V (gegen Ag/AgCl (1 M KCl)) bei 20 mV/s und anschließend zyklisch chloriert Voltammetrie von 0,1 bis 0,3 V (gegen Ag/AgCl (1 M KCl)) bei 100 mV/s für zehn Zyklen57.

Die hergestellte Referenzelektrode wurde für die Entwicklung des pH-Sensors mit einer pH-empfindlichen Membran verwendet, die die Ag/AgCl-Elektrode überzieht. Die pH-ISE-Lösung wurde mit 1 % (v/v) H+-Ionophor I, 0,1 Gew.-% Kaliumtetrakis(4-chlorphenyl)borat, 10 % (v/v) Nitrophenyloctylether und 5 Gew.-% Polyvinylchlorid (PVC) hergestellt Tetrahydrofuran. Eine 3-µL-Lösung wurde tropfenweise auf die Ag/AgCl-Elektrode gegossen.

Der Sauerstoffsensor wurde hergestellt, indem drei Schichten von 3 µL Nafion auf die Goldelektrode getropft wurden und jede Schicht eine Stunde lang trocknen ließ. Eine selektive Diffusionsmembran wurde bei 3 µL tropfengegossen und enthielt 30 Gew.-% PDMS in Toluol. Anschließend wurde die Drop-Cast-Mischung 1 Stunde lang bei 60 °C ausgehärtet.

Die Immobilisierungslösung (Chitosan/SWCNT) wurde durch Mischen von 2 % Essigsäure mit 1 % Chitosan in entionisiertem Wasser hergestellt und 2 Stunden lang gerührt. Als nächstes wurden SWCNTs mit einer Beladungsdichte von 2 mg/ml Lösung hinzugefügt und das Wasserbad 30 Minuten lang beschallt. Die Berliner Blau-Mediatorschicht wurde elektrochemisch in einer frischen Lösung aus 100 mM KCl, 2,5 mM K3Fe(CN)6, 2,5 mM FeCl3 und 100 mM HCl abgeschieden. Für den Laktatsensor wurde die Berliner Blau-Mediatorschicht elektrochemisch durch zyklische Voltammetrie von –0,5 bis 0,6 V (gegen Ag/AgCl (1 M KCl)) bei 50 mV/s über fünf Zyklen abgeschieden. Nach der Abscheidung wurden die Elektroden mit entionisiertem Wasser gespült und 3 µL der Chitosan/SWCNT-Lösung wurden tropfenweise auf die Elektrode gegossen und 1 Stunde lang trocknen gelassen. Laktatoxidaselösung (40 mg mL−1 in PBS (pH 7,4)) wurde in einem Tropfenvolumen von 2 µL tropfenweise aufgetragen und eine Stunde lang trocknen gelassen. Schließlich wurden weitere 3 µL der Chitosan/SWCNT-Lösung tropfenweise auf die Elektrode gegossen und 1 Stunde lang trocknen gelassen. Die Elektrode wurde über Nacht im Kühlschrank aufbewahrt. Für den Glukosesensor wurde die Berliner Blau-Mediatorschicht elektrochemisch durch zyklische Voltammetrie von 0 bis 0,6 V (gegen Ag/AgCl (1 M KCl)) bei 25 mV/s für einen Zyklus abgeschieden. Eine Glucoseoxidaselösung wurde hergestellt und gemischt (10 mg mL−1 in PBS (pH 7,4)) und der Mischung aus Chitosan/SWCNT im Verhältnis 1:2 (Volumen pro Volumen) zugesetzt. Die Glucoseoxidaselösung wurde in einer Menge von 3 µl auf die Elektrode getropft und 1 Stunde lang trocknen gelassen. Dann wurde eine 3-µL-Lösung von Chitosan/SWCNT darauf getropft, 1 Stunde lang trocknen gelassen und dann über Nacht in den Kühlschrank gestellt.

Alle Proben wurden 30 Minuten lang UV-sterilisiert und auf einer Gewebekulturplatte befestigt. HaCaTs, immortalisierte Keratinozytenzellen aus menschlicher Haut, wurden in Dulbeccos Modified Eagle-Medium, ergänzt mit 10 % fötalem Rinderserum und 1 % Penicillin-Streptomycin-Antibiotika, gezüchtet. HaCaT der Passage 8 wurden mit 60.000 Zellen/Probe ausgesät und das Medium wurde alle 48 Stunden aufgefüllt, wobei auch Goldflocken in den entsprechenden Probenvertiefungen aufgefüllt wurden. Die Zellen wurden 7 Tage lang auf allen Substraten kultiviert, bis ein Lebend-/Tot-Assay unter Verwendung von 3 μM Calcein AM und 3 μM Propidiumiodid durchgeführt wurde. Die Bildgebung wurde mit einem Fluoreszenzmikroskop (Nikon) durchgeführt und die Fluoreszenzintensität wurde mit einem Plattenlesegerät (Tecan) ermittelt.

Zur Bestimmung der Stichprobengröße wurde keine statistische Methode verwendet. Daten in Abb. 1g–i, 6b und ergänzende Abbildung 12b werden als Durchschnitt und Standardfehler der Mittelwerte mit einer Gruppengröße von n = 3 dargestellt.

Weitere Informationen zum Forschungsdesign finden Sie in der mit diesem Artikel verlinkten Nature Research Reporting Summary.

Alle relevanten Daten, die die Herstellung, Prüfung und Funktionalisierung der Sensoren im Rahmen der Studie unterstützen, werden im Papier und in der Datei mit ergänzenden Informationen dargestellt. Zusätzliche Informationen können auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor angefordert werden. Weitere Details sind in der ergänzenden Informationsdatei beschrieben, die eine alternative Herstellungsmethode, Temperatursensorkalibrierung, elektrochemische Leistungsbewertung, die Herstellung der biologisch abbaubaren UCDEs und Lösungen zum Recycling von Aceton und Polycarbonat umfasst.

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Allgemein: Wir danken den Mitarbeitern der Nanofabrication Facilities (NLB) und des Analytical and Diagnostics Laboratory (ADL) der Binghamton University für die technische Unterstützung. Wir freuen uns über die Unterstützung von Chae Ho Cho und Ajan Prabakar bei der Entwicklung der Smartphone-Anwendung zur drahtlosen EKG-Aufzeichnung. Wir möchten außerdem Sean McGee vom Binghamton University Environmental Studies Program für die Unterstützung unserer Forschung im Hinblick auf Umweltpolitik und Nachhaltigkeit danken. Diese Arbeit wurde von der National Science Foundation unterstützt (ECCS #2020486 und #1920979). Wir bedanken uns für die Unterstützung des Small-Scale Systems Integration and Packaging Centre of Excellence (S3IP), der BU-UHS Seed Grant Funding und der Start-up-Fonds bei SUNY Binghamton.

Abteilung für Biomedizintechnik, State University of New York at Binghamton, Binghamton, NY, 13902, USA

Matthew S. Brown, Louis Somma, Melissa Mendoza, Gretchen J. Mahler und Ahyeon Koh

College of Nursing und Department of Electrical and Computer Engineering, University of Massachusetts, Amherst, MA, 01003, USA

Yeonsik Noh

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MSB und AK leiteten die Entwicklungsidee und konzipierten die Experimente. MSB führte die Experimente durch und verfasste die Arbeit. LS führte die mechanischen Testexperimente durch. MM führte die Biokompatibilitätsstudien durch und trug zum Schreiben des entsprechenden Abschnitts bei, während GJM Anleitung lieferte. YN hat die Bluetooth-MCU und die zugehörige Software entwickelt. AK betreute diese Arbeit, gab Anleitung und unterstützte als korrespondierender Autor bei der Ausarbeitung des Manuskripts.

Korrespondenz mit Ahyeon Koh.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature Communications dankt Ligia Maria Moretto und den anderen, anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit. Peer-Reviewer-Berichte sind verfügbar.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

Open Access Dieser Artikel ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert, die die Nutzung, Weitergabe, Anpassung, Verbreitung und Reproduktion in jedem Medium oder Format erlaubt, sofern Sie den/die ursprünglichen Autor(en) und die Quelle angemessen angeben. Geben Sie einen Link zur Creative Commons-Lizenz an und geben Sie an, ob Änderungen vorgenommen wurden. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe für das Material nichts anderes angegeben ist. Wenn Material nicht in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten ist und Ihre beabsichtigte Nutzung nicht durch gesetzliche Vorschriften zulässig ist oder über die zulässige Nutzung hinausgeht, müssen Sie die Genehmigung direkt vom Urheberrechtsinhaber einholen. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Nachdrucke und Genehmigungen

Brown, MS, Somma, L., Mendoza, M. et al. Upcycling von CDs für flexible und dehnbare bioelektronische Anwendungen. Nat Commun 13, 3727 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-31338-9

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Eingegangen: 22. Oktober 2021

Angenommen: 12. Juni 2022

Veröffentlicht: 28. Juni 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-31338-9

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